基于微流控+Zn-MOF衍生多孔碳的柔性可穿戴汗液传感器

MEMS

1周前

图3(A)裸电极在0°至90°不同弯曲程度下的CV图,插图:不同弯曲程度下电极电阻的变化曲线;(B)在含有200μMUA和不含UA的人工汗液(pH=5)中,不同修饰电极的CV曲线;(C)MPCN/SPE在含有200μMUA的人工汗液中,不同扫描速率的CV曲线,插图:峰值电流和扫描速率之间的关系;(D)不同UA浓度下,传感器的DPV曲线;(E)电流信号与不同浓度UA的校准曲线;(F)UA传感器的选择性测试;(G)UA传感器的重现性测试;(H)UA传感器在不同浓度K⁺下的峰值电流信号;(I)UA传感器在不同pH值下的DPV曲线。

可穿戴传感器因其便携化、微型化等特点,已经被广泛应用于日常疾病管理和监测领域。然而,商业化的可穿戴传感器多用于检测心率、血压、呼吸频率等方面,大部分疾病标志物检测仍然以血液检测为主。因此,开发无创、便携、低成本的用于监测生理信息的可穿戴传感器,对于自主化、个性化诊疗发展具有重要意义。

汗液作为人体重要体液之一,部分组成物(如电解质、代谢物、激素等)的含量与其在血液的含量密切相关。而相对于血液来说,汗液样本的获取更加安全且无侵入性,因此汗液有望替代血液成为疾病诊断的检测对象。

据麦姆斯咨询介绍,扬州大学舒韵副教授团队报道了一种与微流控通道相结合,基于Zn-MOF衍生多孔碳的柔性可穿戴电化学传感器,用于汗液中尿酸(UA)含量的分析,并同时实现汗液中K⁺浓度和pH分析。该项研究以“Microfluidic Wearable Electrochemical Sensor based on MOF Derived Hexagonal Rod-shaped Porous Carbon for Sweat Metabolite and Electrolyte Analysis”为题发表在Analytical Chemistry上。扬州大学舒韵副教授为论文通讯作者,2024级博士研究生糜子逸为论文第一作者。

研究的主要内容

首先,作者在柔性PET薄膜上用丝网印刷技术制备碳油墨电极。然后在工作电极上分别修饰MOF衍生的多孔碳(MPCN)、聚苯胺(PANI)和离子选择性膜(ISM),用于检测UA、K⁺和pH。最后将电极与微流控通道结合,实现汗液的收集和检测。进一步研究了一天中UA的代谢和不同啤酒摄入量对于汗液UA水平的影响。除此以外,作者同时收集了受试者的尿液,用该传感器检测尿液中的UA浓度。其结果呈现的变化趋势与汗液中UA浓度的变化趋势相吻合。随后将传感器的检测结果与商用试剂盒进行比较,证明了该传感器用于汗液检测的可行性。

图1 (A)可穿戴式传感器的分层示意图;(B)通过3D打印技术制备的微流控通道模具;(C)电极修饰示意图;(D)传感器弯曲性能示意图;(E)可穿戴式传感器贴附于人体示意图。

图2 MPCN的制备过程及表征结果

图3A表明传感器在弯曲的情况下,仍然保持良好的电性能。图3B 证明了MPCN对于UA有着良好的电催化能力。DPV电流与UA浓度(10-200 µM)呈现较好的线性关系(图3D),计算得到的LOD低至4.13 µM。并且传感器有着良好的选择性和重现性(图3F和G)。进一步研究了K⁺浓度和pH对于UA检测的影响。图3H表明,K⁺浓度的改变基本不影响UA的电流信号,而pH的改变导致DPV的峰位置发生偏移,且电流大小也随之发生改变,因此作者对pH值进行了校正,提高了UA检测的准确性(图4A和B)。

图3 (A)裸电极在 0°至 90°不同弯曲程度下的CV图,插图:不同弯曲程度下电极电阻的变化曲线;(B)在含有200 μM UA和不含UA的人工汗液(pH=5)中,不同修饰电极的CV 曲线;(C)MPCN/SPE在含有200 μM UA的人工汗液中,不同扫描速率的CV曲线,插图:峰值电流和扫描速率之间的关系;(D)不同UA浓度下,传感器的DPV曲线;(E)电流信号与不同浓度UA的校准曲线;(F)UA传感器的选择性测试;(G)UA传感器的重现性测试;(H)UA传感器在不同浓度K下的峰值电流信号;(I)UA传感器在不同pH值下的DPV曲线。

图4所示,pH电极的开路电位(OCP)随着pH值的减小而增大,证明了PANI检测pH的可行性。此外,在缓冲液中加入不同浓度离子,pH传感器的OCP值基本不发生改变,说明其具有良好的选择性(图4D)。图4E表明,K⁺传感器的OCP值与K⁺浓度的对数正相关。与pH电极相似,K⁺电极的OCP值也不受其他离子的影响。

图4 (A)不同pH值下电流信号与UA浓度的线性关系;(B)UA传感器的校正;(C)pH值在4.0-8.0的OCP曲线,插图:pH传感器的校准曲线(n=3);(D)pH传感器在Mcllvaine缓冲液中的选择性分析;(E)0.1 M PBS中不同浓度K的OCP曲线(pH = 7.4),插图:K传感器的校准曲线(n=3);(F)PBS中 K传感器的选择性分析。

如图5A所示,为了证明该传感器用于实际检测的可行性,研究人员将其固定在受试者的额头处,通过运动来促进汗液的产生,然后进行分析。测试前,先用黑墨水模拟了汗液在微流控通道中的收集过程(图5B)。然后记录了三个检测对象在一小时之内的变化情况,可以看出,汗液中UA的含量略有降低,K⁺含量略微上升,pH值基本保持不变(图5C-E)。通过摄入啤酒并记录一天之中汗液UA含量的变化,进一步探究了人体UA的代谢。此外,研究人员还研究了摄入不同量啤酒对汗液尿酸含量的影响。同时,收集了受试者的尿液,经过处理后用该传感器分析尿液中的UA浓度(图5F和G)。结果表明,尿液中尿酸浓度的变化趋势与其在汗液中变化趋势高度吻合。为了证明UA传感器的准确性,研究人员将传感器对汗液和尿液中UA检测结果与商用试剂盒所测结果进行比较,误差范围为2.5~18.0%(图5H和I)。

图5 (A)汗液中的UA、K和pH检测原理图;(B)用黑色墨水模拟微流体通道中汗液流动;(C-E)运动一小时内汗液中的UA、K和pH的变化;(F)饮用啤酒前后汗液和尿液中UA含量随时间的动态变化;(G)不同的啤酒摄入量对汗液和尿液中UA水平的影响;传感器测得(H)汗液和(I)尿液UA浓度的结果与商用试剂盒所得结果进行比较。

小结

综上所述,研究人员将丝网印刷电极与微流控通道集成,构建了用于无创、实时分析汗液中代谢物和电解质分析的柔性可穿戴传感器。微流控通道的集成使得传感器能够收集并引导汗液进入检测区域,实现了对汗液中UA含量、K⁺浓度和pH值的检测。作者进一步探究了摄入啤酒量对汗液和尿液中UA含量代谢的变化。并将结果与商用试剂盒进行比较,证明了该传感器具有良好的准确性。总之,该传感器为日常监测汗液提供了一种可行的策略,有助于实现自主化、个性化的日常健康管理。

论文链接:

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c02950

延伸阅读:

《可穿戴技术及市场-2023版》

《即时诊断应用的生物传感器技术及市场-2022版》
《印刷和柔性传感器技术及市场-2024版》

图3(A)裸电极在0°至90°不同弯曲程度下的CV图,插图:不同弯曲程度下电极电阻的变化曲线;(B)在含有200μMUA和不含UA的人工汗液(pH=5)中,不同修饰电极的CV曲线;(C)MPCN/SPE在含有200μMUA的人工汗液中,不同扫描速率的CV曲线,插图:峰值电流和扫描速率之间的关系;(D)不同UA浓度下,传感器的DPV曲线;(E)电流信号与不同浓度UA的校准曲线;(F)UA传感器的选择性测试;(G)UA传感器的重现性测试;(H)UA传感器在不同浓度K⁺下的峰值电流信号;(I)UA传感器在不同pH值下的DPV曲线。

可穿戴传感器因其便携化、微型化等特点,已经被广泛应用于日常疾病管理和监测领域。然而,商业化的可穿戴传感器多用于检测心率、血压、呼吸频率等方面,大部分疾病标志物检测仍然以血液检测为主。因此,开发无创、便携、低成本的用于监测生理信息的可穿戴传感器,对于自主化、个性化诊疗发展具有重要意义。

汗液作为人体重要体液之一,部分组成物(如电解质、代谢物、激素等)的含量与其在血液的含量密切相关。而相对于血液来说,汗液样本的获取更加安全且无侵入性,因此汗液有望替代血液成为疾病诊断的检测对象。

据麦姆斯咨询介绍,扬州大学舒韵副教授团队报道了一种与微流控通道相结合,基于Zn-MOF衍生多孔碳的柔性可穿戴电化学传感器,用于汗液中尿酸(UA)含量的分析,并同时实现汗液中K⁺浓度和pH分析。该项研究以“Microfluidic Wearable Electrochemical Sensor based on MOF Derived Hexagonal Rod-shaped Porous Carbon for Sweat Metabolite and Electrolyte Analysis”为题发表在Analytical Chemistry上。扬州大学舒韵副教授为论文通讯作者,2024级博士研究生糜子逸为论文第一作者。

研究的主要内容

首先,作者在柔性PET薄膜上用丝网印刷技术制备碳油墨电极。然后在工作电极上分别修饰MOF衍生的多孔碳(MPCN)、聚苯胺(PANI)和离子选择性膜(ISM),用于检测UA、K⁺和pH。最后将电极与微流控通道结合,实现汗液的收集和检测。进一步研究了一天中UA的代谢和不同啤酒摄入量对于汗液UA水平的影响。除此以外,作者同时收集了受试者的尿液,用该传感器检测尿液中的UA浓度。其结果呈现的变化趋势与汗液中UA浓度的变化趋势相吻合。随后将传感器的检测结果与商用试剂盒进行比较,证明了该传感器用于汗液检测的可行性。

图1 (A)可穿戴式传感器的分层示意图;(B)通过3D打印技术制备的微流控通道模具;(C)电极修饰示意图;(D)传感器弯曲性能示意图;(E)可穿戴式传感器贴附于人体示意图。

图2 MPCN的制备过程及表征结果

图3A表明传感器在弯曲的情况下,仍然保持良好的电性能。图3B 证明了MPCN对于UA有着良好的电催化能力。DPV电流与UA浓度(10-200 µM)呈现较好的线性关系(图3D),计算得到的LOD低至4.13 µM。并且传感器有着良好的选择性和重现性(图3F和G)。进一步研究了K⁺浓度和pH对于UA检测的影响。图3H表明,K⁺浓度的改变基本不影响UA的电流信号,而pH的改变导致DPV的峰位置发生偏移,且电流大小也随之发生改变,因此作者对pH值进行了校正,提高了UA检测的准确性(图4A和B)。

图3 (A)裸电极在 0°至 90°不同弯曲程度下的CV图,插图:不同弯曲程度下电极电阻的变化曲线;(B)在含有200 μM UA和不含UA的人工汗液(pH=5)中,不同修饰电极的CV 曲线;(C)MPCN/SPE在含有200 μM UA的人工汗液中,不同扫描速率的CV曲线,插图:峰值电流和扫描速率之间的关系;(D)不同UA浓度下,传感器的DPV曲线;(E)电流信号与不同浓度UA的校准曲线;(F)UA传感器的选择性测试;(G)UA传感器的重现性测试;(H)UA传感器在不同浓度K下的峰值电流信号;(I)UA传感器在不同pH值下的DPV曲线。

图4所示,pH电极的开路电位(OCP)随着pH值的减小而增大,证明了PANI检测pH的可行性。此外,在缓冲液中加入不同浓度离子,pH传感器的OCP值基本不发生改变,说明其具有良好的选择性(图4D)。图4E表明,K⁺传感器的OCP值与K⁺浓度的对数正相关。与pH电极相似,K⁺电极的OCP值也不受其他离子的影响。

图4 (A)不同pH值下电流信号与UA浓度的线性关系;(B)UA传感器的校正;(C)pH值在4.0-8.0的OCP曲线,插图:pH传感器的校准曲线(n=3);(D)pH传感器在Mcllvaine缓冲液中的选择性分析;(E)0.1 M PBS中不同浓度K的OCP曲线(pH = 7.4),插图:K传感器的校准曲线(n=3);(F)PBS中 K传感器的选择性分析。

如图5A所示,为了证明该传感器用于实际检测的可行性,研究人员将其固定在受试者的额头处,通过运动来促进汗液的产生,然后进行分析。测试前,先用黑墨水模拟了汗液在微流控通道中的收集过程(图5B)。然后记录了三个检测对象在一小时之内的变化情况,可以看出,汗液中UA的含量略有降低,K⁺含量略微上升,pH值基本保持不变(图5C-E)。通过摄入啤酒并记录一天之中汗液UA含量的变化,进一步探究了人体UA的代谢。此外,研究人员还研究了摄入不同量啤酒对汗液尿酸含量的影响。同时,收集了受试者的尿液,经过处理后用该传感器分析尿液中的UA浓度(图5F和G)。结果表明,尿液中尿酸浓度的变化趋势与其在汗液中变化趋势高度吻合。为了证明UA传感器的准确性,研究人员将传感器对汗液和尿液中UA检测结果与商用试剂盒所测结果进行比较,误差范围为2.5~18.0%(图5H和I)。

图5 (A)汗液中的UA、K和pH检测原理图;(B)用黑色墨水模拟微流体通道中汗液流动;(C-E)运动一小时内汗液中的UA、K和pH的变化;(F)饮用啤酒前后汗液和尿液中UA含量随时间的动态变化;(G)不同的啤酒摄入量对汗液和尿液中UA水平的影响;传感器测得(H)汗液和(I)尿液UA浓度的结果与商用试剂盒所得结果进行比较。

小结

综上所述,研究人员将丝网印刷电极与微流控通道集成,构建了用于无创、实时分析汗液中代谢物和电解质分析的柔性可穿戴传感器。微流控通道的集成使得传感器能够收集并引导汗液进入检测区域,实现了对汗液中UA含量、K⁺浓度和pH值的检测。作者进一步探究了摄入啤酒量对汗液和尿液中UA含量代谢的变化。并将结果与商用试剂盒进行比较,证明了该传感器具有良好的准确性。总之,该传感器为日常监测汗液提供了一种可行的策略,有助于实现自主化、个性化的日常健康管理。

论文链接:

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c02950

延伸阅读:

《可穿戴技术及市场-2023版》

《即时诊断应用的生物传感器技术及市场-2022版》
《印刷和柔性传感器技术及市场-2024版》

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